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2003年10月，为动画《F-ZERO Falcon传说》中的主角露西·利巴迪配音。同月，在奇幻动画《瓶诘妖精》中声音出演了活泼天真的蓝瓶精灵“库露露”。

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2004年4月，在奇幻冒险动画《仙境传说》中为可爱热心的小服侍“尤法”配音。7月，出演忍者动画《酷伊忍者传》，在动画中为有着天然呆性格的“忍”一角配音[30]  。10月，在魔法少女动画《魔法少女奈叶》中饰演菲特·泰斯特罗莎·哈拉温。

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2005年4月，在校园恋爱动画《草莓100%》中出演天真活泼的“南户唯”一角。7月，在动画电影《钢之炼金术师：香巴拉的征服者》中出演“拉斯”一角，这是水树奈奈首次在剧场版中出演主角。10月，再度为魔法少女动画《魔法少女奈叶A's》中“菲特·泰斯特罗莎·哈拉温”配音。10月31日，出席富士电视台的音乐节目《HEY!HEY!HEY!》的“RANK IN”环节，首次以声优的身份在电视台黄金时段的节目登场。

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